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骆军教授课题组在热电性能调控方面再获进展

创建时间:  2019年10月31日 14:38  高珊    浏览次数:


热-电能源转换技术是在外场(温度场)作用下利用固体内部载流子定向迁移,实现热能与电能直接转换,因此是一种典型的清洁能源技术。热电器件的输出功率取决于材料在工作温度区间的电输运性能,因此提高材料在宽温域内的电输运性能是提高热电器件性能的关键。然而,宽温域电输运性能优化并不容易实现,传统的静态掺杂方式仅能够优化单一温度点的载流子浓度。在前期的研究工作中,骆军教授课题组发现了“动态原子”Cu掺杂的PbSe体系具有一系列新奇的电热输运性能,并提出了热电材料的“dynamic doping”概念(Energy & Environmental Science 2018, 11, 1848-1858),该工作揭示了“dynamic doping”有望作为一种基础的掺杂手段优化体系在宽温域的载流子浓度,从而优化电输运性能。然而,在Cu掺杂的PbSe体系中,体系载流子浓度尚未达到理论最优值。因此,如何对“动态掺杂”加以有效调控,实现最优载流子浓度调控效果,成为该小组继续关注的焦点。

利用间隙工程增强Cu原子动态掺杂效应示意图:

通过调整阴离子平均半径,控制四面体间隙尺寸及间隙Cu的固溶区,实现Cu离子动态掺杂的有效增强。

最近,该小组在前期工作的基础上,进一步研究发现FCC结构中的四面体间隙尺寸可能是影响Cu掺杂PbX (X=S,Se,Te)体系动态掺杂效应强弱的关键因素。因此,提出利用“间隙工程”的思路,通过改变FCC结构铅硫族化合物的阴离子平均半径,调控其四面体间隙尺寸及间隙Cu固溶区,从而实现Cu离子动态掺杂的有效增强(如图所示)。实验结果表明,随着四面体间隙尺寸的减小,Cu原子动态掺杂效应愈加明显,具有最小四面体间隙的PbTe体系的动态效应明显强于PbSe、PbS体系。因此,PbTe-Cu体系的载流子浓度在测试温度区间内得到了完美优化。此外,他们还发现动态掺杂效应只会提高基体材料的载流子浓度,对载流子的散射机制以及能带结构影响甚小,因而在材料载流子浓度优化的同时,体系依然保持较高的迁移率。综合以上两点,Cu掺杂PbTe在宽温域内的电输运性能达到理论最优值。最终,0.2 at%的Cu掺杂的n型PbTe样品在测试温区平均功率因子达到29 ?W﹒cm-1﹒K-2,是传统I掺杂PbTe体系的两倍。

该研究不仅深入揭示了影响“dynamic doping”效应的微观机理,同时还提出了调控和有效利用“dynamic doping”的可行性手段,对于在其他热电体系中利用“动态掺杂”概念优化宽温区性能具有指导意义。研究结果发表在Energy & Environmental Science 2019, 12, 3089-3098(影响因子33.25),ylzzcom永利总站为第一单位,ylzzcom永利总站博士生游理与副研究员张继业为共同第一作者,ylzzcom永利总站骆军教授、美国休斯顿大学德州超导中心任志峰教授、南方科技大学物理系张文清教授为论文的共同通讯作者。相关工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金重点项目、面上项目、上海市科委研发平台专项等课题的资助。

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/EE/C9EE01137D#!divAbstract





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