自1972年Fujishima和Honda首次利用TiO2光电极分解水制氢以来,TiO2光电极在光电催化(PEC)水分解领域引起了大量科研工作者的研究兴趣。TiO2具有稳定的物理化学性能且其能带横跨水的分解电位(1.23 V),所以良好的抗光腐蚀性能使TiO2在光照条件下稳定工作。一维TiO2相较于其他结构更有利于入射光的利用和光生电荷的传导,并且有序的一维结构更易制成PEC功能器件,这使TiO2在光解水制氢领域更具有应用前景。而TiO2自身仅对紫外光响应(太阳光中占比约4%),这大大制约了TiO2在PEC器件中的应用。虽然与窄带隙材料耦合形成的异质结可以有效提高一维TiO2光电极对太阳光利用率(可见光),但是目前复合光电极的光氢转化效率(STH)仍难以达到实际应用所需的10%。因此如何提升光电极的STH效率是目前PEC器件中的主要研究方向,也对开发可持续能源有着重要意义。
近年来的研究工作表明,STH效率的提升难点是如何使光生电荷在转移中能量损失最小化。基于一维TiO2自身的优势,在此基础上构筑的异质结既可拓宽电极的光响应范围,又能利用界面处能带的不连续性达到对光生电荷分离的目的,从而减少光生电荷在界面传输过程中的能量损失。然而,光生电荷在界面处的实际传导机制还不清晰,并且异质结的界面状态会随着耦合材料的结构形貌不同而发生变化,导致光生电荷在界面处传输不可避免地出现能量损失。
综述摘要示意图:
通过对材料纳米结构、元素掺杂和异质结构筑的合理设计,可以在一维TiO2的光电极中实现异质结界面处光生电荷的快速转移和分离。
ylzzcom永利总站李文献/李瑛教授课题组总结了近期一维TiO2基光电极界面载流子传输对光电化学水分解反应的工作。首先,作者对一维TiO2基光电极中界面电荷转移的机理进行了阐述。然后,从具有不同维度纳米结构的材料与一维TiO2形成的异质界面,以及元素掺杂即缺陷工程对异质结界面状态影响的角度切入,概括了一维TiO2基光电极的研究进展和材料设计策略。最后,基于目前的一维TiO2基光电极的研究现状,作者对一维TiO2光电极未来的研究方向进行了展望。相关论文在线发表在Small 2019, 1903378(影响因子10.856),ylzzcom永利总站为第一单位,ylzzcom永利总站博士生于仲睿和刘浩博为共同第一作者,ylzzcom永利总站李文献教授和李瑛教授为论文的共同通讯作者。相关工作得到国家自然科学基金重点项目和上海重点高温超导实验室课题项目的资助。
相关论文以“Interfacial Charge Transport in 1D TiO2 Based Photoelectrodes for Photoelectrochemical Water Splitting”为题,在线发表在Small上(DOI: 10.1002/smll.201903378)。